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論文

Effects of OH$$^{-}$$ activity and temperature on the dissolution rate of compacted montmorillonite under highly alkaline conditions

澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之

Clay Minerals, 51(2), p.267 - 278, 2016/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:24.23(Chemistry, Physical)

モンモリロナイト圧縮体中のモンモリロナイトの溶解速度($$R_{rm A}$$)のOH$$^{-}$$活量(a$$_{rm OH}$$-)および温度(T)依存性を調べた。その結果、当該溶解速度は、$$R_{rm A}$$=10$$^{4.5}$$ (a$$_{rm OH}$$-)$$^{1.3}$$ e$$^{-55000/RT}$$と定式化され、ケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度: $$R_{rm A}$$=3500 (a$$_{rm OH}$$-)$$^{1.4}$$ e$$^{-51000/RT}$$よりも速くなった。これは、随伴鉱物の溶解に伴い混合圧縮体内のOH$$^{-}$$活量が低下し、モンモリロナイトの溶解が抑制されたためだと考えられる。また、このa$$_{rm OH}$$-)の低下が定量化されれば、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度が混合圧縮体にも適用できる可能性を示した。

論文

Diffusion and retention behaviour of Cs in illite-added compacted montmorillonite

石寺 孝充; 黒澤 精一*; 林 雅則*; 打越 啓之*; 別部 光里*

Clay Minerals, 51(2), p.161 - 172, 2016/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:13.89(Chemistry, Physical)

本研究では、イライトを添加した圧縮モンモリロナイト中でのCsの収着拡散挙動について、透過拡散試験により検討を行った。その結果、イライトの添加により圧縮モンモリロナイト中でCsの分配係数の増加が観察されたが、実効拡散係数の増大は観察されなかった。本試験に用いたCsトレーサーの濃度の領域では、CsはFrayed Edge Site(FES)に支配的に収着していると推測される。そのため、イライト中のFESに収着したCsについては、表面拡散による実効拡散係数の増大は無視できることが確認された。

論文

Mineralogical changes and associated decrease in tritiated water diffusivity after alteration of cement-bentonite interfaces

山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 星野 清一*; 田中 忠夫

Clay Minerals, 51(2), p.279 - 287, 2016/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:24.23(Chemistry, Physical)

セメント硬化体を炭酸ナトリウム溶液に接触させて変質させる試験と、セメント硬化体とベントナイトを接触させて変質させる試験とを行った。変質に伴う物質移行特性の変化は、トリチウム水を透過拡散させて拡散係数の変化を検出することによって調べた。炭酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、180日間に拡散係数が変質前の70%に低下した。セメントとベントナイトを接触させたケイ酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、600日間に拡散係数が変質前の71%に低下した。粉砕したセメント硬化体とベントナイトを混合して変質させた既往の研究では、拡散係数が180日間に変質前の20%にまで低下したのに比較すると、本研究では反応面積が小さいので拡散係数の変化も小さくなった。炭酸系の実験では硬化体表面から0.55mmの範囲で拡散係数の変化が起こり、ケイ酸系の実験では界面から0.5mmの範囲で拡散係数の変化が起こったと評価された。この結果を、単純なモデルを用いて15年間に外挿したところ、フランスTournemire地下実験施設で観察された15年間にわたるセメント-粘土岩相互作用の特徴をよく再現した。このような知見は、実験データに信頼性を与えるとともに、実験に基づくデータやモデルを長期評価に用いる際の根拠の1つとなりうる。

口頭

Diffusion and sorption of Sr in compacted sodium montmorillonite; Multispecies modeling

舘 幸男; 四辻 健治; 伊藤 剛志; 陶山 忠宏

no journal, , 

統合収着・拡散モデルが圧縮モンモリロナイト中に複数のSr化学種(2価陽イオンのSr$$^{2+}$$及び中性のSrSO$$_{4}$$(aq))が共存する系へ適用された。3種類のNa$$_{2}$$SO$$_{4}$$溶液(0.05, 0.1, 0.5M)で飽和させた圧縮Na型モンモリロナイト(乾燥密度800kg/m$$^{3}$$)中において、Srの実効拡散係数及び分配係数が、透過拡散法によって取得された。実効拡散係数と分配係数のいずれも塩濃度とともに急減に減少する傾向を示した。複数化学種が共存するSrの実効拡散係数は、PHREEQCによる反応移行計算との比較に基づき、2つの化学種の存在割合とそれらの実効拡散係数を考慮した重み付け調和平均として決定された。結果として、実効拡散係数の傾向性は、複数の化学種の寄与を考慮したISDモデルによって定量的に表現できた。イオン交換反応を考慮した熱力学的収着モデルによって、分配係数の塩濃度依存性も説明可能であることを確認した。

口頭

Pore distribution of saturated compacted montmorillonite using NMR relaxometry; Effect of salt concentration

大窪 貴洋*; 茨城 萌*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*

no journal, , 

水の1H NMR緩和時間測定法が、異なる塩濃度溶液で飽和させた圧縮モンモリロナイト中の間隙構造の調査に適用された。乾燥密度が0.8及び1.2g/cm$$^{3}$$の試料が、純水, 0.05, 0.10, 0.50, 1.0MのNaCl溶液で飽和された。異なる水分子層として1, 2, 3水分子層の割合が、縦緩和時間の分布から推定された。1, 2, 3水分子層の割合は、NaCl濃度によって変化した。モンモリロナイト層間と粒子間間隙を区別するしきい値は、X線回折分析による4水分子層の存在に疑問があるため、3水分子層とした。1水分子層及び粒子間間隙の割合は、乾燥密度1.2g/cm$$^{3}$$の全ての条件において無視できるほど小さかった。一方で、2水分子層は塩濃度による3水分子層の増加とともに減少した。

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